The Wailers 1966-ban feloszlott. Ugyanebben az esztendőben Marley feleségül vette a Soulettes egyik énekesnőjét, Rita Andersont, aki később az I-Threes tagja lett.
1966- ban újra összeállt a The Wailers, és kiadták a Bend Down Low című kislemezt. A három fiatal ekkoriban lett a rastafari vallás elkötelezett híve, ami rányomta bélyegét további művészetükre.
1968-ban kezdetben Danny Sims, majd Lee „Scratch” Perry producerrel dolgoztak együtt, és a The Upsetters oldalán számos, ma már klasszikusnak számító slágert vettek fel, mint a Soul Almighty és a My Cup. Az Upsetters baszsusgitárosa, Aston „Family Man” Barrett és dobis testvére, Carlton 1971-ben csatlakozott a Wailershez. Saját kiadóval számos kislemezt megjelentettek, majd 1972-ben lemezszerződést kaptak az Island Recordstól.
Az Island Records révén végre Jamaikán kívülre is eljutott a zenéjük, itt jelent meg 1973-ban a Catch A Fire című nagylemez. A csapat elindult a siker felé vezető úton, és a második, Burnin’ című lemezen szereplő I Shot The Sheriff című szerzemény Eric Clapton révén igazi világsláger lett 1974-ben. A reményteli karrier ellenére Livingstone és Tosh is kilépett a Wailersből, hogy szólóban folytassák. A csapat ekkor egészült ki a korábban már említett I-Threes nevű női vokálcsapattal. Az új felállásban felvett 1975-ös Natty Dread meghozta a nemzetközi áttörést, főleg a No Woman, No Cry című dalnak köszönhetően. A Londonban felvett Live! koncertlemezt az 1976-os Rastaman Vibration követte.
A nemzetközi hírnév révén Bob Marley széles hallgatósághoz eljutatta erősen politikai és szociális tartalmú dalait, és hazájában sokan prófétakánt tekintettek rá. Ezt nem nézte jó szemmel a politikai vezetés sem: 1976. december 3-án ismeretlen elkövetők megpróbálták meggyilkolni. Marley túlélte a merényletet, azonban elhagyta szülőföldjét egy évre. 1977-ben az Exodus című koronggal tért vissza, ami egyben legismertebb alkotása is. Következő nagylemeze, a Kaya után újabb koncertlemezt rögzített, majd 1979-ben jelent meg a Survival. 1980 szintén fontos év volt számára: fantasztikus hangulatú koncertet tartott az afrikai Zimbabwéban. Sajnos ebben az esztendőben derült ki, hogy súlyos beteg: a rák 1981 májusában, 36 éves korában érte utol.
Halála után számos poszthumusz kiadvány jelent meg, köztük az 1983-as Confrontation és az 1984-es Legend. Gyermekei tovább folytatják a hagyományt, és számos reggae-előadó jelent meg a Marley családnévvel. Közülük a legismertebb Ziggy Marley, aki a Melody Makers nevű csapattal viszi tovább apja örökségét.

« bezár